充電機充電鋰離子蓄電池中摻雜石墨烯/二硫化鉬/氮摻雜石墨烯異質結的制備及其使用解析
2017-9-30 9:28:58??????點擊：
【引言】
充電機充電鋰離子蓄電池作為一種重要的儲能器材現已廣泛運用在日常日子中的電子產品中。現在商業化的充電機充電鋰離子蓄電池負極資料主要為石墨。但其低的理論比容量(372 mAh g-1)現已無法滿足日益增長的發展需求，因而開發新的可代替的負極資料是當時一個重要的研討熱門。
二硫化鉬(MoS2)資料由于其高理論比容量和特別的層狀結構遭到研討者們的廣泛研討。可是，MoS2負極的功能和嚴重受限于其低的結構穩定性和弱的導電性。為了處理這些問題，現在最常用的戰略是將MoS2與導電性杰出的碳資料(carbon)復合。在這其間，石墨烯(graphene)由于二維結構和優異的導電功能遭到了最多的重視。研討成果表明，當MoS2/graphene復合資料使用于充電機充電鋰離子蓄電池負極時，它們相對于純MoS2表現出顯著提高的電化學功能。現在，制備MoS2/graphene復合資料最常用的辦法是水熱法。在制備進程中，MoS2負載在氧化石墨烯(grphene oxide)或者graphene基底外表，構成MoS2/graphene/MoS2三明治結構。不幸的是，這種辦法存在著兩個顯著問題：一是制備進程耗時且貴重;二是產值十分低，往往只有毫克等級。
別的，得到的MoS2/graphene/MoS2三明治結構中，MoS2的一面依然和電解質直觸摸摸，所以電化學反應進程中生成的多硫化物(polysulfide)仍將逐漸溶解在電解質中。這種副反應終究將引起電極的失效。為了處理這個難題，一些研討者經過用無定型碳包覆MoS2/graphene/MoS2或MoS2結構來進一步按捺該副反應。例如，Xiao等人[1]使用水熱法在MoS2/graphene/MoS2復合資料外表包覆了聚氧化乙烯(PEO)層，該包覆層能很好地阻止polysulfide向電解質擴散，得到了優異的儲鋰容量和循環穩定性: 在電流密度0.05 A/g下，循環185次，容量仍高達~1000 mAh/g。Fang等人[2]使用溶劑熱法制備了carbon/MoS2/carbon三明治結構，在該結構中單層MoS2被介孔碳完全包覆，因而，產品中的可溶性polysulfide得到了很好的維護，終究得到了優異的循環穩定性：在電流密度0.1 A/g下，循環300次，容量仍高達~1400 mAh/g。可是，這種無定型碳包覆的MoS2復合結構將引起一層厚厚的固體電解質界面膜，導致了低的庫倫功率;額定添加的包覆進程也不利于完成簡潔組成的方針。此外，盡管MoS2/graphene/MoS2和carbon/MoS2/carbon復合資料在低電流密度下取得了杰出的循環穩定性，但高電流密度(≥ 1 A g-1)下的長循環(≥ 500 cycles)功能——實踐使用十分重要的功能仍鮮有報導。因而，現在迫切需要開發一種簡潔的辦法來取得具有抱負充電機充電鋰離子蓄電池功能的MoS2復合資料。
【效果簡介】
來自天津大學的趙乃勤教授及其團隊使用簡潔、低成本的一步原位熱分解-復原反應將層狀MoS2鑲嵌刺進到氮摻雜石墨烯(NDG)片層中(圖1)，制備了一種對polysulfide產品具有超強固定效果的層疊狀雜化資料。NDG與MoS2嚴密觸摸并能很好的包覆MoS2，因而，NDG能很好的承載MoS2在充放電進程中的產品polysulfide，并按捺對電解液的不良反應。NDG/MoS2/NDG在初次充放電進程中的XRD和TEM調查剖析證明了這一的猜想(圖2)。為了進一步證明NDG/MoS2/NDG層疊狀結構的優勢，本文也使用同種辦法制備了MoS2和NDG/MoS2電極資料。比較發現，純的MoS2電極由于其結構的粉化和低的導電性而敏捷失效(圖3a);與NDG復合后的NDG/MoS2復合資料能夠明顯改進其結構穩定性和導電性，可是polysulfide的不良反應問題依然存在，NDG/MoS2仍將緩慢失效(圖3b);本文規劃得到的NDG/MoS2/NDG電極能夠得到一個歸納的結構穩定性，導電性和鋰離子傳導，一起NDG的包覆能夠很好地按捺polysulfide與電解質的不良反應，所以NDG/MoS2/NDG在長循環進程中仍能堅持優異的歸納功能(圖3c)。電極測驗成果顯現，NDG/MoS2/NDG資料能夠明顯改進充電機充電鋰離子蓄電池功能，展現出高的初次庫倫功率(84.3%)，優異的大電流長循環功能(在1 A/g下，循環600圈堅持552 mAh/g)和杰出的倍率功能(在1 A/g下，容量高達416 mAh/g)(圖4)。本文的規劃理念為以后組成NDG包覆其它金屬氧化物或金屬硫化物具有活躍的指導意義。
【圖文導讀】
圖. 層疊狀NDG/MoS2/NDG制備示意圖。
(a)NDG/MoS2/NDG電極的CV圖;(b)聚酰亞胺(PI)維護和(c)沒有PI維護的NDG/MoS2/NDG電極在首圈的XRD圖;(d, e)初次放電后和(f-h)充電后的NDG/MoS2/NDG的TEM圖。
(a)MoS2電極，(b)NDG/MoS2電極，和(c)NDG/MoS2/NDG電極的嵌鋰進程機理圖。
(a)NDG/MoS2/NDG電極的充放電曲線圖;(b)電流密度0.1 A/g下，NDG/MoS2/NDG電極的循環功能圖;(c)NDG/MoS2/NDG，NDG/MoS2，和MoS2電極的倍率功能圖;(d)不同電流密度下，NDG/MoS2/NDG電極和NDG/MoS2電極，NDG/MoS2/NDG電極和MoS2電極的容量比;(e)電流密度1 A/g下，NDG/MoS2/NDG電極的循環功能圖。
相關研討效果最近刊登在Nano Energy, 2017, 41, 154-163上。Thermal decomposition-reduced layer-by-layer nitrogen-doped graphene/MoS2/nitrogen-doped graphene heterostructure for promising lithium-ion batteries.
充電機充電鋰離子蓄電池作為一種重要的儲能器材現已廣泛運用在日常日子中的電子產品中。現在商業化的充電機充電鋰離子蓄電池負極資料主要為石墨。但其低的理論比容量(372 mAh g-1)現已無法滿足日益增長的發展需求，因而開發新的可代替的負極資料是當時一個重要的研討熱門。
二硫化鉬(MoS2)資料由于其高理論比容量和特別的層狀結構遭到研討者們的廣泛研討。可是，MoS2負極的功能和嚴重受限于其低的結構穩定性和弱的導電性。為了處理這些問題，現在最常用的戰略是將MoS2與導電性杰出的碳資料(carbon)復合。在這其間，石墨烯(graphene)由于二維結構和優異的導電功能遭到了最多的重視。研討成果表明，當MoS2/graphene復合資料使用于充電機充電鋰離子蓄電池負極時，它們相對于純MoS2表現出顯著提高的電化學功能。現在，制備MoS2/graphene復合資料最常用的辦法是水熱法。在制備進程中，MoS2負載在氧化石墨烯(grphene oxide)或者graphene基底外表，構成MoS2/graphene/MoS2三明治結構。不幸的是，這種辦法存在著兩個顯著問題：一是制備進程耗時且貴重;二是產值十分低，往往只有毫克等級。
別的，得到的MoS2/graphene/MoS2三明治結構中，MoS2的一面依然和電解質直觸摸摸，所以電化學反應進程中生成的多硫化物(polysulfide)仍將逐漸溶解在電解質中。這種副反應終究將引起電極的失效。為了處理這個難題，一些研討者經過用無定型碳包覆MoS2/graphene/MoS2或MoS2結構來進一步按捺該副反應。例如，Xiao等人[1]使用水熱法在MoS2/graphene/MoS2復合資料外表包覆了聚氧化乙烯(PEO)層，該包覆層能很好地阻止polysulfide向電解質擴散，得到了優異的儲鋰容量和循環穩定性: 在電流密度0.05 A/g下，循環185次，容量仍高達~1000 mAh/g。Fang等人[2]使用溶劑熱法制備了carbon/MoS2/carbon三明治結構，在該結構中單層MoS2被介孔碳完全包覆，因而，產品中的可溶性polysulfide得到了很好的維護，終究得到了優異的循環穩定性：在電流密度0.1 A/g下，循環300次，容量仍高達~1400 mAh/g。可是，這種無定型碳包覆的MoS2復合結構將引起一層厚厚的固體電解質界面膜，導致了低的庫倫功率;額定添加的包覆進程也不利于完成簡潔組成的方針。此外，盡管MoS2/graphene/MoS2和carbon/MoS2/carbon復合資料在低電流密度下取得了杰出的循環穩定性，但高電流密度(≥ 1 A g-1)下的長循環(≥ 500 cycles)功能——實踐使用十分重要的功能仍鮮有報導。因而，現在迫切需要開發一種簡潔的辦法來取得具有抱負充電機充電鋰離子蓄電池功能的MoS2復合資料。
【效果簡介】
來自天津大學的趙乃勤教授及其團隊使用簡潔、低成本的一步原位熱分解-復原反應將層狀MoS2鑲嵌刺進到氮摻雜石墨烯(NDG)片層中(圖1)，制備了一種對polysulfide產品具有超強固定效果的層疊狀雜化資料。NDG與MoS2嚴密觸摸并能很好的包覆MoS2，因而，NDG能很好的承載MoS2在充放電進程中的產品polysulfide，并按捺對電解液的不良反應。NDG/MoS2/NDG在初次充放電進程中的XRD和TEM調查剖析證明了這一的猜想(圖2)。為了進一步證明NDG/MoS2/NDG層疊狀結構的優勢，本文也使用同種辦法制備了MoS2和NDG/MoS2電極資料。比較發現，純的MoS2電極由于其結構的粉化和低的導電性而敏捷失效(圖3a);與NDG復合后的NDG/MoS2復合資料能夠明顯改進其結構穩定性和導電性，可是polysulfide的不良反應問題依然存在，NDG/MoS2仍將緩慢失效(圖3b);本文規劃得到的NDG/MoS2/NDG電極能夠得到一個歸納的結構穩定性，導電性和鋰離子傳導，一起NDG的包覆能夠很好地按捺polysulfide與電解質的不良反應，所以NDG/MoS2/NDG在長循環進程中仍能堅持優異的歸納功能(圖3c)。電極測驗成果顯現，NDG/MoS2/NDG資料能夠明顯改進充電機充電鋰離子蓄電池功能，展現出高的初次庫倫功率(84.3%)，優異的大電流長循環功能(在1 A/g下，循環600圈堅持552 mAh/g)和杰出的倍率功能(在1 A/g下，容量高達416 mAh/g)(圖4)。本文的規劃理念為以后組成NDG包覆其它金屬氧化物或金屬硫化物具有活躍的指導意義。
【圖文導讀】
圖. 層疊狀NDG/MoS2/NDG制備示意圖。
(a)NDG/MoS2/NDG電極的CV圖;(b)聚酰亞胺(PI)維護和(c)沒有PI維護的NDG/MoS2/NDG電極在首圈的XRD圖;(d, e)初次放電后和(f-h)充電后的NDG/MoS2/NDG的TEM圖。
(a)MoS2電極，(b)NDG/MoS2電極，和(c)NDG/MoS2/NDG電極的嵌鋰進程機理圖。
(a)NDG/MoS2/NDG電極的充放電曲線圖;(b)電流密度0.1 A/g下，NDG/MoS2/NDG電極的循環功能圖;(c)NDG/MoS2/NDG，NDG/MoS2，和MoS2電極的倍率功能圖;(d)不同電流密度下，NDG/MoS2/NDG電極和NDG/MoS2電極，NDG/MoS2/NDG電極和MoS2電極的容量比;(e)電流密度1 A/g下，NDG/MoS2/NDG電極的循環功能圖。
相關研討效果最近刊登在Nano Energy, 2017, 41, 154-163上。Thermal decomposition-reduced layer-by-layer nitrogen-doped graphene/MoS2/nitrogen-doped graphene heterostructure for promising lithium-ion batteries.
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